《曾几何时天魔的黑兔》在2月份公开PV之后，官方网站于3月17日又公布了TV动画的声优阵容，本次公布的声优表与广播剧时有很大出入，这也牵动了很多粉丝们的心弦，尤其是恋声族的反响最为强烈，可谓几家欢喜几家愁。下面来介绍一下动画的主役声优们吧。
TV版声优中唯一与广播剧一致的便是红日向的声优福山润，作为《叛逆的鲁鲁修》鲁鲁修役、《传说中的勇者传说》莱纳龙特役的润润，可以说是最为大家熟悉的声优之一了，润润担当主角的动画可谓遍地都是。女主角赛托希梅亚由高本惠担当，高本惠在《钢之炼金术师 FA》中饰演的温莉-洛克贝尔令人印象深刻。而男主角铁大兔则由立花慎之介出演，其代表作品有《鹡鸰女神~Pure Engagement》中的佐桥皆人和《和殿下一起》 中的直江兼续等。身为学生会会长的红月光由中村悠一替代了小野大辅，悠一的代表作品有《Clannad》中的冈崎朋也、《MACROSS F》中的早乙女有人、《好想告诉你》中的真田龙等等，虽说中村悠一也很有人气，但这个角色的声优更替却是让大家最不满的，主要是因为角色特点不符，悠一那深沉的声线毕竟不如小野大辅更适合表现红月光这样的多属性角色。身为恶魔<雷神之女>的安藤美雷由野水伊织饰演，其代表作有《这个是僵尸吗?》中的春奈以及《天降之物》中的妮姆芙。而铁大兔的青梅竹马时雨遥由美名担任，美名曾饰演过《天降之物》中的见月楚原。另外广播剧中没有出现的不良少女碧水泉由堀川千华担当。
《曾几何时天魔的黑兔》是镜贵也所著，榎宫佑插画，由富士见书房出版，台湾角川 负责中文代理的轻小说作品。目前小说已出版了7卷本篇与2卷外传，漫画连载于《月刊Dragon Magazine》上。故事主要讲述了成天无所事事的宫阪高中一年级学生·铁大兔，在幼时与拥有强大魔力的上古魔法师·赛托希梅亚相遇。两人订下契约后，大兔被希梅亚在体内注入“毒”，得到了“只要15分钟内不被连续杀7次就不会死”的诅咒。由此，这段“活七次遇见你”的颠覆校园奇幻故事正式揭幕……
【CAST】(括号内为广播剧cast)
赛托希梅亚：高本惠<井上麻里奈>
铁大兔：立花慎之介<梶裕贵>
红月光：中村悠一<小野大辅>
安藤美雷：野水伊织<斋藤千和>
红日向：福山润<福山润>
时雨遥：美名<早见沙织>
碧水泉：堀川千华<无>
